Primeira etapa: criando o DataTable:
DataTable dtExemplo = new DataTable();
//Gerando as colunas
dtExemplo.Columns.Add(new DataColumn("Nome", typeof(string)));
dtExemplo.Columns.Add(new DataColumn("Idade", typeof(ind)));
//Gerando as linhas
DataRow linha;
linha = dtExemplo.NewRow();
linha["Nome"] = "Daniel";
linha["Idade"] = "30";
//Adicionando a linha ao DataTable
dtExemplo.Rows.Add(linha);
Após esta sequência o seu DataTable estará criado e com a linha inserida. Caso queira inserir outras linhas é só repetir o procedimento, sem a etapa de criação do DataTable, afinal de contas ele já estará criado.
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